自從上轉換圓偏振發(fā)光(UC-CPL)這一概念提出至今，基于不同發(fā)光機制的UC-CPL已被一一報道，受到廣泛關注。目前，所得到的發(fā)光不對稱因子(glum)普遍較低，尋找一種能夠提升UC-CPL的發(fā)光不對稱因子，并兼具良好發(fā)光效率的方法，已成為上轉換圓偏振發(fā)光領域的重要問題。

　　近日，中國科學院國家納米科學中心研究員段鵬飛團隊發(fā)現(xiàn)將上轉換納米粒子(UCNPs)和鈣鈦礦納米晶(CsPbBr3)分散進手性向列相液晶(N*LC)中，通過粒子間發(fā)生的能量轉移過程，能夠實現(xiàn)glum數(shù)值高達1.1的上轉換圓偏振發(fā)光(圖1)。在這個過程中，CsPbBr3的發(fā)光恰好位于光子禁帶的中心，因此獲得的上轉換圓偏振光具有最高的glum值。UCNPs的發(fā)光由于處在光子禁帶的邊緣而被增強，并能夠通過輻射能量轉移過程進一步增強CsPbBr3的發(fā)光。這種設計克服了光子禁帶中心對發(fā)光的抑制，使CsPbBr3的上轉換圓偏振發(fā)光在具備高glum值的同時具有較強的發(fā)光強度。此外，CsPbBr3的上轉換圓偏振發(fā)光和能量轉移過程都能夠通過電場和外力進行調控。相關研究成果發(fā)表在Advanced Materials(Adv. Mater. 2020, 32, 2000820)上。

　　圖1.CsPbBr3和UCNPs在手性向列相液晶中發(fā)生輻射能量轉移過程的示意圖

　　近年來，段鵬飛研究團隊在構筑高效圓偏振發(fā)光材料的研究中取得進展，實現(xiàn)了各種光物理過程直接對發(fā)光物質的激發(fā)態(tài)手性進行調控，從而發(fā)展了多種調制CPL發(fā)光性質的方法。近期，研究團隊在Accounts of Chemical Research(2020, DOI: 10.1021/acs.accounts.0c00112)上發(fā)表了題為New perspectives to trigger and modulate circularly polarized luminescence of complex and aggregated systems: energy transfer, photon upconversion, charge transfer, and organic radical的綜述文章，對研究團隊近幾年在圓偏振發(fā)光過程的光物理調控等方面的研究工作進行了總結和展望。能量轉移、基于三重態(tài)-三重態(tài)湮滅的光子頻率上轉換、分子間電荷轉移和有機自由基發(fā)射等，這些光物理過程可以對單重、雙重以及三重激發(fā)態(tài)手性產(chǎn)生影響。通過對這些光物理過程的調控，可以實現(xiàn)圓偏振發(fā)光不對稱因子的顯著放大(圖2)。通過光物理過程對手性系統(tǒng)激發(fā)態(tài)的直接調控，為了解和調節(jié)CPL性質提供了新的研究視角，并將有助于開發(fā)智能手性光學材料。

　　圖2.各種激發(fā)態(tài)的不同光物理過程對其手性的影響以及對CPL性質的調控

　　研究工作得到國家自然科學基金、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項(B類)、科技部重點研發(fā)計劃等的支持。

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